Als Darsteller nicht mehr junger, schlanker, aber auch noch nicht vergreister Typen war Coburn ein außerordentlich beliebter Nebendarsteller im klassischen Hollywood-Film. Immer wieder spielte er schroffe Firmenbosse oder pingelige Vorgesetzte, hinter deren polterndem Auftreten sich Warmherzigkeit und Liebenswürdigkeit verbargen. Aus diesem Grund war er auch ein idealer Darsteller klischeehafter Großväter und Erbonkel, wie es sie gerade in den "Screwball Comedies" der 1940er Jahre immer wieder gab. Im Verlauf der Jahre wurde Coburn, der sein unvermeidliches Monokel nicht aus Affektiertheit, sondern als Korrektur eines Augenfehlers trug, einer der profiliertesten Charakterdarsteller der Filmindustrie. Sein Rollenspektrum reichte vom übelsten Schurken bis zum warmherzigsten Vatertypus und für seine Rolle als Millionär Dingle in George Stevens' turbulenten Komödie "The More The Merrier"¹⁾ (Immer mehr, immer fröhlicher) wurde er 1943 mit dem Oscar ausgezeichnet. Bereits 1941 hatte er eine Oscar-Nominierung für die Rolle des alten Millionärs John P. Merrick, der als Schuhverkäufer verkleidet in seinem eigenen Geschäft arbeitet, in dem vergnüglichen Filmmärchen "The Devil and Miss Jones"¹⁾ (Mary und der Millionär; mit Jean Arthur) erhalten, eine weitere wurde ihm 1946 für seine Verkörperung des kauzigen Urgroßvaters Alexander Gow in Victor Saville's "The Green Years" (Das Vermächtnis), einer Verfilmung des gleichnamigen Entwicklungsromans von J.A. Cronin, zuteil.
Weitere bemerkenswerte Rollen hatte Coburn unter anderem 1952 neben Cary Grant und Ginger Rogers als genasführter Patriarch Mr. Oliver Oxley in der für Howard Hawks typischen Komödie "Monkey Business"¹⁾ (Liebling, ich werde jünger) und ein Jahr später an der Seite von Jane Russell und Marilyn Monroe als Sir Francis Beekman in dem Hawks-Klassiker "Gentlemen Prefer Blondes"¹⁾ (1953, Blondinen bevorzugt). Aber auch in dem Hitchcock-Krimi "The Paradine Case"¹⁾ (Der Fall Paradin) verkörperte er 1947 die Figur des Sir Simon Flaquer überzeugend neben Gregory Peck (Verteidiger Anthony Keane) und Charles Laughton (Richter Lord Thomas Horfield). Noch im hohen Alter stand Coburn vor der Kamera, trat beispielsweise 1957 in der Krimikomödie "How to Murder a Rich Uncle" in Erscheinung oder war 1959 als Benjamin Franklin¹⁾ (1706 – 1790) in dem Abenteuer "John Paul Jones" (Beherrscher der Meere) zu sehen. Der Streifen erzählt biografische Episoden aus dem Leben des gebürtigen Schotten John Paul Jones¹⁾ (1747 – 1792), der im amerikanischen Unabhängigkeitskrieg (1775 – 1783) als Kapitän und Kämpfer den Seeruhm der Vereinigten Staaten begründete.

Seinem Image des liebenswerten Grantlers schien der sozial sehr engagierte Schauspieler, der noch 1959 kurz vor seinem Tod die 41 Jahre jüngere Winifred Natzka geheiratet hatte, auch privat entsprochen zu haben. "Ich habe die Kerze meines Lebens immer von beiden Enden her abgebrannt, aber das verdammte Ding brennt immer noch", sagte er kurz nach seiner Hochzeit in einem Interview. Noch mit 84 Jahren bereitete er eine neue Theaterinszenierung vor, als er sich einer unerwarteten Halsoperation unterziehen musste. Drei Tage nach dem Eingriff starb Charles Coburn  am 30. August 1961 in New York im Alter von 84 Jahren an Herzversagen.
Noch ein Jahr zuvor (1960) war er mit einem "Stern" auf dem "Hollywood Walk of Fame" (6268 Hollywood Blvd.) geehrt worden.